【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】過氧化氫(H2O2)因具有強氧化性而被廣泛用于化工、造紙、醫(yī)療和水處理等領域，然而，其在生產(chǎn)生活中的過量使用會對人體造成不可逆轉(zhuǎn)的傷害。因此，實現(xiàn)對痕量H2O2的高靈敏、可視化現(xiàn)場檢測具有重要意義。目前，H2O2的現(xiàn)場檢測存在靈敏度和抗干擾性難以協(xié)同提升的問題。基于此，中國科學院新疆理化技術研究所痕量化學物質(zhì)感知團隊提出了基于自加速探針耦合UCNPs的三?？梢暬瘷z測策略，實現(xiàn)了對H2O2和TATP的超精準、抗干擾檢測(檢測限低至4.34 nM)，該工作發(fā)表于Adv. Sci. 2024,11,2309182。
 

　　金屬有機框架(MOFs)作為一種新興的晶態(tài)有機納米孔傳感材料，為進一步提升H2O2檢測的靈敏度提供了材料基礎。MOFs的晶面結構與其性能緊密相關，但其晶面調(diào)控需要多種調(diào)節(jié)劑的參與才能實現(xiàn)，可能造成晶面上調(diào)節(jié)劑聚集導致活性降低的問題，限制了MOFs在催化、傳感等領域的應用。如何開發(fā)簡便有效的晶面調(diào)控策略、避免調(diào)節(jié)劑對晶面活性位點的屏蔽是提升MOFs傳感性能的關鍵。研究團隊提出了提升鐵基MOFs催化性能的晶面調(diào)控策略，實現(xiàn)了對過氧化氫的高靈敏比色-熒光雙模檢測。具體為：通過調(diào)整金屬前驅(qū)體與有機配體的化學計量比，利用溶劑熱法制備了八面體形的FeMOF-O和紡錘形的FeMOF-S。實驗與理論計算結果表明，過量的有機配體抑制了(111)晶面的形成，使得FeMOF-S的(100)/(101)晶面暴露的FeOx團簇更多、類過氧化物酶催化活性更高。在此基礎上，通過引入顯色劑，構建了FeMOF-S傳感體系，實現(xiàn)了對H2O2的比色-熒光雙?？梢暬瘷z測，檢測限低至2.06 nM，顯著優(yōu)于其它已報道的H2O2可視化探針。此外，構建了FeMOF-S便攜式比色-熒光雙模傳感器件，實現(xiàn)了對痕量H2O2的抗干擾(>16種干擾物質(zhì))、可視化傳感。更為重要的是，受益于SE-VGG 16深度學習模型的引入，該傳感器件成功實現(xiàn)了對多種強氧化性物質(zhì)的精準區(qū)分，避免了強氧化劑對H2O2檢測的影響。在實際檢測中，該傳感器件能夠準確識別偽裝物質(zhì)中的H2O2和TATP，展示出在復雜檢測環(huán)境中優(yōu)異的抗干擾能力。
 

　　本工作不僅開發(fā)了一種新的晶面可控合成策略用于制備高催化活性的Fe-MOFs，還結合深度學習方法，實現(xiàn)了對H2O2和TATP的超靈敏、特異性檢測，為晶態(tài)有機納米孔材料的結構調(diào)控和痕量化學傳感體系的開發(fā)提供了啟示。
 

　　相關研究成果以“Controlled Synthesis of Preferential Facet-exposed Fe-MOFs for Ultrasensitive Detection of Peroxides”為題發(fā)表于Small，新疆大學聯(lián)合培養(yǎng)碩士研究生吳玉泉為第一作者，新疆大學蘇玉紅教授、中國科學院新疆理化所雷達副研究員和竇新存研究員為通訊作者。該工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、新疆自然科學基金、天山創(chuàng)新團隊等資助。
 

　　圖1 圖文摘要：通過簡單調(diào)整金屬前驅(qū)體與有機配體的化學計量比，提出了一種新的Fe-MOFs晶面調(diào)控策略
 

　　圖2 (a)不同形態(tài)的Fe-MOFs生長機制概念圖；(b)FeMOF-O的SEM圖像；(c)FeMOF-S的SEM圖像；(d)便攜式傳感芯片示意圖以及相應的傳感過程和深度學習分類過程