【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室團(tuán)簇光譜與動(dòng)力學(xué)研究組(2506組)江凌研究員和李剛副研究員團(tuán)隊(duì)采用自主研制的基于大連相干光源的氣溶膠質(zhì)譜實(shí)驗(yàn)方法，研究了α-蒎烯與NOx和NH3的光氧化反應(yīng)過(guò)程，揭示了二次有機(jī)氣溶膠(SOA)的形成機(jī)制。
 

　　NOx是形成SOA的重要無(wú)機(jī)污染物，一直被視為污染重點(diǎn)控制物。然而，近年來(lái)研究發(fā)現(xiàn)，NH3與二次顆粒物污染的峰值水平密切相關(guān)。實(shí)驗(yàn)研究表明，大氣中排放率較高的生物源揮發(fā)性有機(jī)物(BVOCs)與人為源排放的無(wú)機(jī)污染物(NOx和NH3)相互作用，形成了高濃度的SOA。然而，NOx與NH3對(duì)BVOCs氧化形成SOA的協(xié)同作用機(jī)理不明。精準(zhǔn)研究氣溶膠的化學(xué)組成、顆粒物數(shù)量濃度和質(zhì)量濃度對(duì)SOA的作用機(jī)制，是大氣化學(xué)研究人員長(zhǎng)期追求的目標(biāo)。
 

　　植物釋放的萜烯主要包括異戊二烯、單萜烯、倍半萜烯等，它們的大氣氧化反應(yīng)是產(chǎn)生SOA的主要途徑。其中，大氣中單萜烯含量最高的是α-蒎烯。在本研究中，江凌團(tuán)隊(duì)利用自主研發(fā)的DICP-CAS煙霧箱和基于大連相干光源的氣溶膠質(zhì)譜(Phys. Chem.Chem. Phys.，2022；Atmos. Environ.，2024)，研究了NOx和NH3對(duì)α-蒎烯光氧化形成SOA的影響規(guī)律。結(jié)果表明，NO和NO2對(duì)α-蒎烯光氧化的抑制作用分別呈單調(diào)和拋物線型的趨勢(shì)，NH3通過(guò)與有機(jī)酸的反應(yīng)增加了α-蒎烯與NOx光氧化過(guò)程中生成顆粒物的數(shù)濃度。進(jìn)一步，團(tuán)隊(duì)基于大連相干光源的在線氣溶膠質(zhì)譜分析，結(jié)合量子化學(xué)理論計(jì)算，表征了α-蒎烯光氧化反應(yīng)產(chǎn)物的分子結(jié)構(gòu)和形成途徑。這些研究結(jié)果揭示了NOx和NH3對(duì)BVOCs光氧化過(guò)程的影響機(jī)制，為建立預(yù)測(cè)性SOA形成網(wǎng)絡(luò)和改進(jìn)大氣模型提供了科學(xué)依據(jù)。
 

　　相關(guān)研究成果以“Effects of NOx and NH3 on the secondary organic aerosol formation from α-pinene photooxidation”為題，發(fā)表在《大氣環(huán)境》(Atmospheric Environment)上。上述成果的第一作者是中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所2506組博士研究生趙英岐。上述工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委“動(dòng)態(tài)化學(xué)前沿研究”科學(xué)中心項(xiàng)目、科技部科技創(chuàng)新2030重大項(xiàng)目、我所大連相干光源專項(xiàng)基金等項(xiàng)目的資助。(文/圖 趙英岐)