【儀表網 研發(fā)快訊】 近日，中國科學院大連化學物理研究所能源催化轉化全國重點實驗室納米與界面催化研究中心(502組群)包信和院士、傅強研究員團隊在氧化物-氧化物界面催化研究中取得新進展，發(fā)現(xiàn)鉻酸鋅(ZnCr2O4)尖晶石表面限域的單分散氧化鋅(ZnOX)物種是催化合成氣轉化制低碳烯烴的關鍵活性位點。
 

　　氧化物-分子篩(OXZEO)雙功能催化劑可將合成氣直接轉化為低碳烯烴等高值化學品，并突破了費托合成的產物分布限制。盡管ZnCrOx被認為是該過程的最佳氧化物催化劑，但由于這類復合氧化物所具有的復雜表面和界面結構，對于氧化物催化活性位點的微觀理解和定向構建仍面臨挑戰(zhàn)。精準構建氧化物表界面結構、探究結構與催化性能之間關系、揭示其催化作用機制等具有重要意義。
 

　　包信和、傅強團隊長期致力于氧化物催化體系中界面限域效應的研究，發(fā)現(xiàn)在氧化物/金屬界面體系(Science，2010；Acc. Chem. Res.，2013；ACS Nano，2017；PNAS, 2022；JACS，2022)和氧化物/氧化物界面體系(JACS，2023；JACS，2024；JACS，2025)中，界面限域效應可以形成和穩(wěn)定單分散、亞穩(wěn)態(tài)、高活性氧化物納米結構。
 

　　本工作中，團隊利用合成氣處理ZnO顆粒與ZnCr2O4尖晶石顆?；旌衔?，通過還原-蒸發(fā)-錨定機制，將ZnO物種有效分散在ZnCr2O4尖晶石表面，形成單分散ZnOx物種(ZnCr2O4@ZnOx)。原位表征和催化反應結果表明，一氧化碳(CO)轉化率和表面單分散ZnOx負載量呈良好的線性關聯(lián)，證實了ZnCr2O4表面ZnOx蓋層是高效活化氫氣(H2)和CO的活性結構。此外，ZnOx蓋層被有效限域在ZnCr2O4尖晶石表面，不僅抑制了反應過程中活性Zn的遷移流失，還在100小時的測試中表現(xiàn)出較高的穩(wěn)定性，證實了尖晶石載體與ZnOx蓋層之間的界面限域效應。
 

　　相關研究成果以“ZnOx Overlayer Confined on ZnCr2O4 Spinel for Direct Syngas Conversion to Light Olefins”為題，于近日發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。該成果的第一作者是我所與中國科學技術大學聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生馮小輝。該研究得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、中國科學院碳中和光子科學中心等項目的資助。