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摘要二維籠目(Kagome)材料具有特殊的實(shí)空間共角的六方原子排布構(gòu)型,其動(dòng)量空間在費(fèi)米能級(jí)附近同時(shí)存在拓?fù)淦綆c狄拉克錐,這些獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)導(dǎo)致其產(chǎn)生包括拓?fù)涑瑢?dǎo)、分?jǐn)?shù)量子霍爾效應(yīng)、自旋三重態(tài)激子絕緣體等多種新奇量子物態(tài)。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日,北京理工大學(xué)集成電路與電子學(xué)院孫家濤教授團(tuán)隊(duì)在二維呼吸型籠目材料的光學(xué)性質(zhì)領(lǐng)域理論研究取得重要進(jìn)展,相關(guān)成果以:”Valley-Selective Optical Absorption and GiantExciton Binding Energy of Breathing Kagome Semiconductor with Nearly Flat Band” (呼吸籠目半導(dǎo)體的能谷極化與巨大激子結(jié)合能)為題發(fā)表于國(guó)際知名期刊《ACS NANO》(IF:15.8,中科院大類一區(qū))。
 
  二維籠目(Kagome)材料具有特殊的實(shí)空間共角的六方原子排布構(gòu)型,其動(dòng)量空間在費(fèi)米能級(jí)附近同時(shí)存在拓?fù)淦綆c狄拉克錐,這些獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)導(dǎo)致其產(chǎn)生包括拓?fù)涑瑢?dǎo)、分?jǐn)?shù)量子霍爾效應(yīng)、自旋三重態(tài)激子絕緣體等多種新奇量子物態(tài)。當(dāng)籠目晶格中的對(duì)角三角形(子晶格)不再相等時(shí),體系中的空間反演對(duì)稱性被打破,進(jìn)而形成呼吸型籠目晶格(Breathing Kagome Lattice)。這使原本無質(zhì)量的狄拉克費(fèi)米子獲得有效質(zhì)量,從而打開能隙形成半導(dǎo)體,這些獨(dú)特的籠目半導(dǎo)體材料不僅蘊(yùn)含著深刻的高階拓?fù)湮飸B(tài)(npj Quantum Materials 2023, 8: 16),也使其在光電器件領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用。然而,目前對(duì)于這類材料中拓?fù)淦綆бl(fā)的光學(xué)性質(zhì)仍缺乏深入且系統(tǒng)的研究。
 
  本工作中,作者基于第一性原理計(jì)算與多體微擾理論,系統(tǒng)研究了籠目半導(dǎo)體Ta?SBr?的光學(xué)性質(zhì)與激子性質(zhì)。根據(jù)三維呼吸型籠目晶格Ta?SBr?的原子結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ),通過引入了一種幾何自由度,作者研究了兩種不同的二維呼吸型籠目原子結(jié)構(gòu)。通過對(duì)電子布洛赫態(tài)的分析,發(fā)現(xiàn)這兩種結(jié)構(gòu)均在動(dòng)量空間高對(duì)稱點(diǎn)K/K′表現(xiàn)出對(duì)手性圓偏振光的選擇性吸收,這與它們?cè)贙/K′點(diǎn)的相反的貝利曲率一致。由于費(fèi)米能級(jí)附近存在平帶,Ta?SBr?中載流子具有極大的有效質(zhì)量,且主要局限于Ta原子,這顯著削弱了體系中的介電屏蔽效應(yīng),并導(dǎo)致極大的激子束縛能。上述提及的原子幾何自由度導(dǎo)致兩種結(jié)構(gòu)在能帶結(jié)構(gòu)及激子包絡(luò)函數(shù)分布上具有明顯差異,使得二者的基態(tài)激子在光學(xué)活性與輻射壽命方面存在顯著不同。此外,載流子的巨大有效質(zhì)量導(dǎo)致基態(tài)激子的輻射壽命遠(yuǎn)長(zhǎng)于常見的二維TMDs材料,表明該材料體系中激子的高度穩(wěn)定性。本研究不僅展示了籠目半導(dǎo)體作為激子物理研究平臺(tái)的潛力,也揭示了其在谷電子學(xué)與各向異性光電子器件中的應(yīng)用前景。
 
  北京理工大學(xué)為第一通訊單位,北京理工大學(xué)集成電路與電子學(xué)院博士研究生郭競(jìng)達(dá)為本文第一作者,孫家濤教授為論文通訊作者。本工作得到了北京理工大學(xué)李元昌教授,中國(guó)科學(xué)院物理研究所孟勝研究員和杜世萱研究員的大力支持。該研究得到了科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2024YFA1207800,2020YFA0308800)、國(guó)家自然科學(xué)基金(12374172,11974045,61888102)等項(xiàng)目提供的資金支持。
 
  Jingda Guo, Hongyan Ji, Meng Liu, Hui Zhou, Ting Lai, Shixuan Du, Sheng Meng, and Jia-Tao Sun*. Valley-Selective Optical Absorption and Giant Exciton Binding Energy of Breathing Kagome Semiconductor with Nearly Flat Band. ACS Nano, 2025. 19(16): 15322-15330.
 
圖1:呼吸型籠目半導(dǎo)體單層Ta?SBr?的原子結(jié)構(gòu)自由度
 
圖2:呼吸型籠目半導(dǎo)體Ta?SBr?的光電性質(zhì)
 
圖3:呼吸型籠目半導(dǎo)體Ta?SBr?的激子性質(zhì)
 
圖4:呼吸型籠目半導(dǎo)體Ta?SBr?的激子波函數(shù)

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